Zobrazit minimální záznam
dc.contributor.advisor |
Čičmanec, Pavel |
cze |
dc.contributor.author |
Setnička, Michal
|
|
dc.date.accessioned |
2013-07-20T01:53:35Z |
|
dc.date.available |
2013-07-20T01:53:35Z |
|
dc.date.issued |
2013 |
|
dc.identifier |
Univerzitní knihovna (studovna) |
cze |
dc.identifier.uri |
http://hdl.handle.net/10195/52017 |
|
dc.description.abstract |
Tato doktorská práce se zabývá charakterizací vanad obsahujících mesoporézních silikátů a studiem jejich katalytických vlastností v oxidativní dehydrogenaci n-butanu (C4-ODH) na odpovídající alkeny. Oxidativní dehydrogenace by mohla být vhodnou alternativou k dnes běžně požívané dehydrogenaci nebo fluidnímu katalytickému krakování, které mají své limity, a navíc se očekává, že stávajícími procesy nebude do budoucna možné pokrýt stále rostoucí poptávku po nenasycených uhlovodících. Tato práce se skládá ze 7 odborných publikací doplněných o úvodní text a diskusi hlavních závěrů.
Hlavním cílem této práce bylo detailní studium vlivu struktury VOX částic a jejich disperze na povrchu silikátového nosiče na katalytickou aktivitu v C4-ODH reakci. Pro charakterizaci materiálů byla použita řada experimentálních technik. Mezi nejčastěji používané patřily XRD, SEM a adsorpce N2, které sloužily pro ověření struktury a morfologie připravených materiálů. Pro určení struktury a stupně disperze VOX komplexů na povrchu nosiče bylo použito H2-TPR, DR UV-vis a Ramanova spektroskopie. Neužitečnější metodou pro studium struktury VOX částic se zdá být DR UV-vis spektroskopie měřená pomocí nové metodologie, která byla vyvinuta v rámci této disertační práce a je založena na měření vzorků, které jsou ředěny čistou (bílou) silikou. Takto získaná spektra mají dobře rozlišitelné jednotlivé adsorpční pásy a jejich intenzita je přímo úměrná koncentraci, což umožňuje semi-kvantitativní analýzu. Na základě kombinace výsledků získaných z charakterizace a z katalytických testů můžeme říci, že nejvyšší aktivitu a selektivitu na žádané alkeny je možné získat na materiálech s vysokým obsahem monomerních VOX částic s tetraedrální koordinací.
Druhým úkolem této práce byla optimalizace katalyzátorů pro vysoký výkon v C4-ODH, který je nutný pro případnou průmyslovou aplikaci. Za tímto účelem byl studován vliv struktury nosiče (HMS, SBA-15, SBA-16, MCM-48), vliv způsobu nanášení vanadu (přímá syntéza, impregnace z roztoku) a efekt přídavku titanu do silikátové matrice. Nejlepším katalyzátorem se zdá být materiál V_SBA-15 připravený přímou syntézou, který má vysokou produktivitu (1.92 kgprod.kgcat.-1h-1) a dostatečnou selektivitu. Svými parametry se navíc řadí mezi tři nejlepší katalyzátory pro C4-ODH, které byly uvedeny v literatuře. |
cze |
dc.format |
65 s. + přílohy + teze |
cze |
dc.language.iso |
eng |
|
dc.publisher |
Univerzita Pardubice |
cze |
dc.rights |
Bez omezení |
cze |
dc.subject |
mesoporézní silika |
cze |
dc.subject |
DR UV-vis spektroskopie |
cze |
dc.subject |
oxidativní dehydrogenace |
cze |
dc.subject |
ODH |
cze |
dc.subject |
vanadové oxo-částice |
cze |
dc.subject |
buteny |
cze |
dc.subject |
mesoporous silica |
eng |
dc.subject |
DR UV-vis spectroscopy |
eng |
dc.subject |
oxidative dehydrogenation |
eng |
dc.title |
Vanadové katalyzátory nanesené na mesoporézních nosičích v oxidativní dehydrogenaci n-butanu |
cze |
dc.title.alternative |
Vanadium catalysts anchored on mesoporous support in oxidative dehydrogenation of n-butane |
eng |
dc.type |
disertační práce |
cze |
dc.contributor.referee |
Dědeček, Jiří |
cze |
dc.contributor.referee |
Grygar, Tomáš Matys |
cze |
dc.contributor.referee |
Obalová, Lucie |
cze |
dc.date.accepted |
2013 |
cze |
dc.description.abstract-translated |
The introduced doctoral thesis deals with the study of structural properties and
catalytic performance of vanadium oxide containing high surface mesoporous silica
materials in oxidative dehydrogenation of n-butane (C4-ODH) to corresponding alkenes.
The ODH of n-butane could be good alternative to classical dehydrogenation, steam
cracking and fluid catalytic cracking processes which have some limitations and they are
expected to be insufficient to supply increasing demand for olefins in the coming years.
The main aim of this thesis was investigation of the influence of vanadium oxide
species structure and their surface dispersion on silica based materials to catalytic activity
in C4-ODH reaction. Several experimental techniques were used for deep characterization
of catalysts. The XRD, SEM and N2-adsorption were used for the study of textural
properties and H2-TPR, DR UV-vis and Raman spectroscopy for determination of VOX
complex speciation. The most valuable method for determination of vanadium speciation
seems to be a new methodology of the measurement and evaluation of DR UV-vis spectra
which was developed during this thesis. The suggested methodology utilizes the benefit of
the well resolved absorption bands in the UV-vis spectra of samples which were highly
diluted by pure silica. By combination of the results obtained from characterization and
from measurement of catalytic activity, we can conclude that the highest activity and
selectivity to alkenes is reached on materials with high content of isolated monomeric VOX
units with the tetrahedral vanadium-oxygen coordination.
The second aim of this thesis was optimization of catalysts for high catalytic
performance in C4?ODH, which is necessary for potential using in industry. The effect of
mesoporous silica support (HMS, SBA-15, SBA-16 and MCM-48) differing in porous
structure, the two different method for incorporation of vanadium (the wet impregnation
and direct synthesis) and the effect of different titania amount incorporated as support
modificator into silica was studied for this purpose.
The best catalytic system seems to be V-SBA-15 catalysts prepared by direct
synthesis, which exhibits high butenes productivity (1.9 kgprod.kgcat.
-1h-1) and sufficient
selectivity. If the productivity is used as a criterion of catalytic performance this material
belongs to the three best catalytic systems which were reported for C4-ODH ever. |
eng |
dc.description.department |
Katedra fyzikální chemie |
cze |
dc.thesis.degree-discipline |
Fyzikální chemie |
cze |
dc.thesis.degree-name |
Ph.D. |
cze |
dc.thesis.degree-grantor |
Univerzita Pardubice. Fakulta chemicko-technologická |
cze |
dc.identifier.signature |
D29579 |
cze |
dc.thesis.degree-program |
Fyzikální chemie |
cze |
dc.description.defence |
1) Předseda komise zahájil obhajobu, předsteavil disertanta a seznámil komisi s průběhem studia, tématem disertace a posudky školitele a školícího pracoviště.
2) Disertant seznámil komisi s obsahem své disertační práce. Prezentace byla jasná a srozumitelná.
3) Oponenti seznámili komisi s podstatnými částmi svých oponentních posudků a položili doplňující otázky a související komentáře. Disertant adekvátně reagoval a jednoznačně prokázal schopnost kvalitně prezentovat své výsledky a vést kvalifikovanou odbornou diskuzi.
4) Proběhla obecná diskuze k předložené disertaci
5) Po obsáhlé diskuzi proběhlo tajné hlasování komise |
cze |
dc.identifier.stag |
21865 |
cze |
dc.description.grade |
Dokončená práce s úspěšnou obhajobou |
cze |
Tento záznam se objevuje v následujících kolekcích
Zobrazit minimální záznam
|
Vyhledávání
Procházet
-
Vše v Digitální knihovně
-
Tato kolekce
Můj účet
|