Aplikace heterogenních katalyzátorů pro zpracování rostlinných olejů na hodnotné produkty

Priecel, Peter

Digitální knihovna UPCE
→
Univerzita Pardubice
→
Vysokoškolské kvalifikační práce / Theses, dissertations, etc.
→
Zobrazit záznam

dc.contributor.advisor	Čapek, Libor	cze
dc.contributor.author	Priecel, Peter
dc.date.accessioned	2013-09-30T23:57:56Z
dc.date.available	2013-09-30T23:57:56Z
dc.date.issued	2013
dc.identifier	Univerzitní knihovna (studovna)	cze
dc.identifier.uri	http://hdl.handle.net/10195/53999
dc.description.abstract	Tato práca je zameraná na NiMo-alumina katalyzátory pre (i) deoxygenáciu repkového oleja ako vhodný spôsob obnoviteľnej výroby nafte podobného paliva a (ii) odsírenie modelovej zlúčeniny 4,6-dimethyldibenzotiofénu na odstraňovanie síry z motorových palív. Hlavným cieľom práce bolo zistiť štruktúrne parametre NiMo-alumina katalyzátorov a prepojiť ich s katalytickou aktivitou. To by malo pomôcť prehĺbiť znalosti o hydrorafinačných katalyzátoroch a urýchliť ich optimalizáciu pre jednotlivé žiadané procesy. Táto práca je zložená z jedného prehľadu tematiky (kapitola v knihe), troch výskumných publikácií a doposiaľ nepublikovaných dát. Úvod do problematiky je nasledovaný diskusiou výsledkov. Hlavným cieľom nášho výskumu bolo zistenie štruktúrnych zmien v NiMo-alumina katalyzátoroch. Vplyvy podporujúceho prvku (Ni) a nosiča boli skúmané pomocou Röntgenovej difrakcie, adsorpcie dusíku, teplotne programovanej redukcie pomocou vodíku, Röntgenovej fotoelektrónovej spektroskopie, skenovacej elektrónovej mikroskopie, UV-vis difúznej reflektančnej spektroskopie. Spojenie výsledkov charakterizácií a merania katalytickej aktivity pomohlo odhaliť, že Ni v oktaedrálnej koordinácii je pravdepodobne východiskovou látkou pre aktívnu sírnu fázu. Na druhú stranu, vysoká teplota predúpravy katalyzátoru vedie na neaktívne častice, ktoré sú pevne viazané k nosiču. Ďalej bolo zistené, že textúrne vlastnosti nosiča majú zásadný vplyv na charakter aktívnych materiálov. Meso/makroporézna štruktúra aluminy spolu s jej vysokým špecifickým povrchom, vhodnou kryštalickosťou a povrchovou kyslosťou vedie na katalyzátor s optimálnou disperziou aktívnej fáze. Ďalšie bádania boli zamerané na vplyv východiskových a prídavných látok na impregnáciu katalyzátorov. Bolo objavené, že použitie organických východiskových látok napomáha zlepšeniu disperzie aktívnej fázy a tiež katalytickej aktivity v odstraňovaní heteroatómov (O, S). Taktiež bolo ukázané, že nízky obsah fosforu a opatrná úprava pH impregnačného roztoku NiMo-alumina katalyzátorov môžu pozitívne ovplyvniť štruktúru a katalytickú aktivitu týchto sírnych materiálov s hydrorafinačným určením.	slo
dc.format	58 s.+ přílohy + teze	cze
dc.format.extent	17132486 bytes	cze
dc.format.mimetype	application/pdf	cze
dc.language.iso	eng
dc.publisher	Univerzita Pardubice	cze
dc.rights	Pouze v rámci univerzity	cze
dc.subject	NiMo-alumina	cze
dc.subject	hydrorafinačný	cze
dc.subject	deoxygenácia	cze
dc.subject	promotor	cze
dc.subject	nosič	cze
dc.subject	prekurzor	cze
dc.subject	hydrotreating	eng
dc.subject	deoxygenation	eng
dc.subject	promoter	eng
dc.subject	support	eng
dc.subject	precursor	eng
dc.title	Aplikace heterogenních katalyzátorů pro zpracování rostlinných olejů na hodnotné produkty	cze
dc.title.alternative	Application of heterogeneous catalysts in processing of vegetable oils to valuable hydrocarbon products	eng
dc.type	disertační práce	cze
dc.date.accepted	2013	cze
dc.description.abstract-translated	This thesis is focused on NiMo-alumina catalysts for application in (i) hydrodeoxygenation of rapeseed oil as a feasible way to produce diesel-like fuels from renewable feedstocks and (ii) for hydrodesulfurization of 4,6-dimethyldibenzothiophene as a model compound for sulfur removal from vehicular fuels. The main aim was to elucidate structural parameters of these catalysts and to connect these properties with their catalytic performance. This should reveal structure-activity relationships, which could deepen the knowledge about hydrotreating catalysts and improve their optimization for particular applications. The thesis consists of 1 review on the topic (book chapter), 3 original research papers and results of so far unpublished work, which are presented as an introduction to hydrotreating and deoxygenation catalysis and discussion of the results. The main point of our investigation was the determination of structural changes in NiMo-alumina catalysts. Promoter and support effects were evaluated by X-ray diffraction, nitrogen adsorption measurements, temperature programmed reduction by hydrogen, X-ray photoelectron spectroscopy, scanning electron microscopy, UV-vis diffuse reflectance spectroscopy. Coupling of characterization results and catalytic measurements revealed that Ni in octahedral environment could be the precursor of active species in sulfide phase, while high-temperature treatment of as-prepared catalysts leads to inactive compounds, generally strongly bound to support. Furthermore, textural properties of alumina were found to play important role in the preparation of active deoxygenation catalysts. It was found that meso/macroporous structure coupled with high specific surface area and suitable crystallinity and acidity of the support leads to the optimum surface dispersion of active phase. Further investigations were aimed at the influence of precursor type and modifiers used during the impregnation of catalysts. It was found that the use of organic precursors helps to improve the dispersion of active phase and catalytic activity in hydrogen-assisted heteroatom (O, S) removal. Moreover, it was shown that low amount of phosphorus and careful pH adjustment during impregnation of NiMo-alumina catalysts can positively influence structure and catalytic performance of these sulfide catalysts for hydrotreating applications.	eng
dc.description.department	Katedra fyzikální chemie	cze
dc.thesis.degree-discipline	Fyzikální chemie	cze
dc.thesis.degree-name	Ph.D.	cze
dc.thesis.degree-grantor	Univerzita Pardubice. Fakulta chemicko-technologická	cze
dc.identifier.signature	D29068	cze
dc.thesis.degree-program	Fyzikální chemie	cze
dc.description.defence	1) Předseda komise seznámil členy komise s průběhem studia disertanta, a s tématem disertační práce a posudky školitele a vedoucího školícího pracoviště. 2) Disertant seznámil komisi se základními tezemi své práce. Prezentace byla jasná a srozumitelná. 3) Předseda komise seznámil ostatní členy s posudkem nepřítomného oponenta a jeho reakcí na písemně odeslané odpovědi na jeho otázky. Ostatní oponenti přednesli své otázky a dizertant na ně adekvátně reagoval. 4) Proběhla obecná diskuze k předložené disertaci. 5) Proběhlo tajné hlasování.	cze
dc.identifier.stag	22601	cze
dc.description.grade	Dokončená práce s úspěšnou obhajobou	cze